Широко известным стало полное патриотизма письмо, которое Витали в 1862 году написал графу Монталамберу, изложив свои твердые либеральные принципы.
Через несколько лет он был отозван духовными властями за дерзкий поступок: участие в политических выборах. Молодой священник работал в либеральном культурном климате Милана, пропитанном идеями независимости, в котором имущие классы проявляли особое внимание к положению менее состоятельных граждан.
В 1876 году он был назначен ректором Института слепых, основанного Микеле Бароцци в первой половине XIX века. В этой должности монсиньор Луиджи Витали создал важные программные документы и написал некоторые критические заметки относительно способов обучения невидящих учеников. Кроме того, он лично курировал строительство нового здания для Института в 1892 году. В 1905 году он основал Детский сад для слепых, а в 1915 году Витали, совместно с Пьетро Стоппани, открыл Лабораторию Zirotti для профессионального обучения бывших солдат, потерявших зрение на войне.
Невзирая на активную деятельность, посвященную обустройству и обучению слепых, не утратил интереса к политике и своих либеральных идей.
Невзирая на активную деятельность, посвященную обустройству и обучению слепых, Витали не утратил интереса к политике и своих либеральных идей, о чем свидетельствует статья, написанная им для журнала «Rassegna Nazionale» в 1894 году.
На склоне лет, завершив деятельность в Милане, он решил уйти на покой, перебравшись в Верхнее Ларио (северная часть озера Комо), где оказывал большое влияние на местную общественную и культурную жизнь, непрестанно заботясь об обездоленных. Витали привлекал внимание к их участи видных местных деятелей, которые совершали крупные пожертвования для улучшения условий жизни бедных граждан. В Беллано, его родном краю, который он никогда не забывал, Витали лично занимался открытием Детского сада и Школы при местной больнице. Помимо этого, в Беллано он занимался строительством мужского оратория, созданием приходской библиотеки, кассы взаимопомощи и профессиональных училищ. Кроме того, он подарил земли, необходимые для расширения городского кладбища с возведением нового входа, где в наши дни красуется бронзовая статуя работы скульптора Бранки, изображающая монсиньора.
Монсиньор Луиджи Витали скончался в Колико 6 ноября 1919 года.
